Die Sammlung der Basil & Elise Goulandris Stiftung ist eine der bedeutendsten privaten Sammlungen, die in der zweiten Hälfte des 20. Jahrhunderts zusammengetragen wurden. Jahrhunderts zusammengetragen wurde. Das neue Museum in Athen soll die Sammlung beherbergen und für alle zugänglich machen, wie es der Wunsch der Stifter war.
Wie alle Sammlungen ist auch die vorliegende äußerst subjektiv. Obwohl Basil und Elise Goulandris bereits in den frühen 1950er Jahren von renommierten Historikern und Fachleuten des Kunstmarktes umgeben waren, wählte das Ehepaar die Werke nach den Kriterien ihres persönlichen Geschmacks und ihres ästhetischen Anspruchs aus. Sie bauten ihre Sammlung mit Sorgfalt, Geduld und echter Hingabe über einen Zeitraum von fast fünfzig Jahren auf, und zwar mit dem Ziel, sie eines Tages in ihrem Museum auszustellen.
Der Schwerpunkt der Sammlung liegt auf moderner und zeitgenössischer Kunst von weltberühmten Künstlern wie Cézanne, van Gogh, Gauguin, Monet, Degas, Rodin, Toulouse-Lautrec, Bonnard, Picasso, Braque, Léger, Kandinsky, Miró, Giacometti, Balthus, Pollock, Bacon, Lichtenstein und Botero sowie gefeierte moderne und zeitgenössische griechische Künstler wie Parthenis, Bouzianis, Vassiliou, Hadjikyriakos-Ghika, Tsarouchis, Moralis, Tetsis, Takis, Chryssa, Stamos und andere.